Gunnar Thor Carl Möller wurde am 1. Juli 1928 als Sohn einer Deutschen und eines Schweden in Berlin geboren. Bereits als Kind spielte er erste Theaterrollen und wirkte in Werbefilmen der Ufa mit. Sein Kinodebüt gab er 1940 mit der Titelrolle in dem Märchenfilm "Hänsel und Gretel". In den folgenden Jahren hatte er eine Reihe von Nebenrollen, so etwa in dem Liebes- und Musikfilm "Immer nur Du" (1941), aber auch in NS-Propagandafilmen wie "Kopf hoch, Johannes!" (1941), "Die Degenhardts" (1944) und "Junge Adler" (1944). In den Jahren 1943/44 erhielt er Unterricht am Schauspielstudio Lyda Wegener und stand danach an verschiedenen Berliner Theatern auf der Bühne.

Nach kurzem Kriegsdienst und amerikanischer Gefangenschaft im Jahr 1945 wurde er zur Spielzeit 1945/46 ins Ensemble des Kasseler Staatstheaters berufen. 1947 wechselte er ans Berliner Schlossparktheater, mit seinem Umzug nach München an die Münchner Kammerspiele.

Parallel dazu hatte Möller meist kleinere Rollen in Kinofilmen. Hauptrollen spielte er ab Ende der vierziger Jahre, etwa die Titelrolle in dem DEFA-Märchenfilm "Hans im Glück" (1949) oder als idealistischer junger Lehrer in der DEFA-Produktion "Die Jungen vom Kranichsee" (1950). Gleichwohl verfolgte Möller keine DEFA-Karriere, sondern wirkte in den fünfziger Jahren in einer Vielzahl bundesdeutscher Komödien, Revue- und Heimatfilmen mit: So etwa in "Heidelberger Romanze" (1951), "Ferien vom Ich" (1952) und "Ehe für eine Nacht" (1953), Sein berühmtester Film dieser Zeit war Kurt Hoffmanns Romanze "Ich denke oft an Piroschka" (1955) mit Liselotte Pulver, nach dem Roman von Hugo Hartung. Der Film wurde ein großer Publikumserfolg, erhielt den Preis des Verbands der deutschen Filmkritik und erlangte bald Kultstatus.

Zu Möllers weiteren populären Filmen dieser Jahre gehören "Was die Schwalbe sang" (1956), "Der kühne Schwimmer" (1957), "Nachts im Grünen Kakadu" (1957), "Ist Mama nicht fabelhaft?" (1958) und "13 kleine Esel und der Sonnenhof" (1958). Leichte, aber erfolgreiche Kost waren auch die Filmoperette "Bomben auf Monte Carlo" (1959) und die Krimikomödie "Dicke Luft und heiße Liebe" (1959), beide mit Eddie Constantine in der Hauptrolle. Zwei inhaltlich ambitioniertere Filme drehte er mit Frank Wisbar: Das preisgekrönte Kriegsdrama "Hunde, wollt ihr ewig leben" (1960) und, in einer Hauptrolle als Kapitän, das Drama "Nacht fiel über Gotenhafen" (1960) über den Untergang der "Wilhelm Gustloff" am 30. Januar 1945.

Nach weiteren Nebenrollen in Unterhaltungs- und Musikfilmen wie "Die Post geht ab" (1962), "Freddy und das Lied der Südsee" (1962) und Kurt Hoffmanns "Liselotte von der Pfalz" (1966) verlegte Möller sich ab Mitte der sechziger Jahre zunehmend aufs Fernsehen. Zu seinen zahlreichen TV-Auftritten gehören "Frühstück mit Julia" (1965), "Die spanische Fliege" (1966), "Eine große Familie" (1970) und eine Hauptrolle in dem Mehrteiler "Familie Werner auf Reisen" (1971). In dem zweiteiligen Durbridge-Straßenfeger "Die Kette" (1977) verkörperte er den Inspektor. In Großbritannien, wo er ab Mitte der siebziger Jahre mit seiner Frau und seinen Kindern lebte, hatte Möller unter anderem eine wiederkehrende Rolle in der Serie "Secret Army" (1977-79). Auf der Kinoleinwand sah man ihn in den siebziger Jahren nur drei Mal: In dem Thriller "Die Akte Odessa" (GB/DE 1975) als deutschen Kriminalbeamten und in den tschechoslowakischen Produktionen "Dny zrady" ("Die Tage des Verrats", CZ 1973) und "Osvobození Prahy" ("Die Befreiung Prags", CZ 1978) als Adolf Hitler.

1979 wurde Möller in seiner Wahlheimat London wegen der Tötung seiner Frau, der Schauspielerin Brigitte Rau, vor Gericht gestellt. Das Urteil lautete auf Totschlag im Affekt, Möller erhielt eine fünfjährige Gefängnisstrafe, wurde aber bereits nach zwei Jahren aus der britischen Haft entlassen. Er kehrte nach Deutschland zurück, wo er wieder als Bühnen- und Fernsehschauspieler Fuß fassen konnte. Im Fernsehen sah man ihn in Produktionen wie dem Mehrteiler "Das Rätsel der Sandbank" (1985), vor allem aber in zahlreichen Serien-Gastrollen, etwa in "Ein Fall für zwei" (1986), "Aus heiterem Himmel" (1996) oder "SOKO München" (2006) sowie in mehreren "Tatort"-Folgen.

Am Theater spielte er unter anderem die Hauptrolle in einer Inszenierung von Neil Simons Boulevard-Klassiker "Sonny Boys" (2005) an der Komödie Düsseldorf. Einen über Jahrzehnte anhaltenden Theatererfolg konnte er an der Seite seiner zweiten Frau Christiane Hammacher mit "Loriots Dramatischen Werken" verbuchen: Zwischen 1989 und 2012 standen die beiden damit über 600 Mal auf der Bühne.

Im Kino hingegen machte Möller sich weiterhin äußerst rar. Er hatte einen Auftritt in dem Gruselfilm "Die Nacht der vier Monde" (1984), gehörte als Kommissar zum Ensemble von "Der Geschichtenerzähler" (1989) und spielte eine größere Nebenrolle in Johannes Brunners "Oktoberfest" (2005). Seinen letzten Kinoauftritt hatte er in Margarethe von Trottas "Die abhandene Welt" (2015), als verhasster Bruder der von Matthias Habich gespielten Hauptfigur.

Am 16. Mai 2017 starb Gunnar Möller nach längerer Krankheit in Berlin.