Nadja Tiller wurde am 16. März 1929 als Tochter des Dresdner Hofschauspielers Anton Tiller und der Schauspielerin und Operettensängerin Erika Körner-Tiller in Wien geboren. Nach dem Abschluss an einem Wiener Gymnasium besuchte sie 1945 das Max-Reinhardt-Seminar und absolvierte eine Ausbildung in Tanz, Ballett und Schauspiel. 1949 schloss sie zudem ein Studium an der Musik- und Schauspielakademie in Wien ab. Neben Gelegenheitsarbeiten als Mannequin und Vorführdame wurde Nadja Tiller 1949 und 1951 zur "Miss Austria" gewählt.

Ihr Filmdebüt feierte Tiller 1949 in "Märchen vom Glück", welchem einige Auftritte in Lustspielen sowie 1952 das Drama "Illusion in Moll" folgten, bis sie 1955 mit Rolf Thieles "Die Barrings" ihren künstlerischen Durchbruch schaffte. In den 50er und 60er Jahren galten Nadja Tiller und ihr Ehemann Walter Giller, den sie 1953 bei den Dreharbeiten zu "Schlagerparade" kennen gelernt hatte, als das Traumpaar des deutschen Films. Sie waren über die Jahre in zahlreichen Produktionen als Schauspielpaar zu sehen.

Neben weiteren Auftritten in Thiele-Filmen wie "El Hakim" oder "Lulu" über einen Zeitraum von 15 Jahren gelang Nadja Tiller 1958 mit ihrer Darstellung der Frankfurter Edelprostituierten Rosemarie Nitribitt in seinem auf dem aufsehenerregenden Kriminalfall beruhenden Drama "Das Mädchen Rosemarie" auch der internationale Durchbruch als Schauspielerin. "Das Mädchen Rosemarie" lief als deutscher Beitrag auf den Filmfestspielen in Venedig und wurde 1959 in Hollywood mit dem Golden Globe als bester fremdsprachiger Film ausgezeichnet. Danach galt Nadja Tiller lange Zeit als eine der erotischsten Schauspielerinnen Europas und spielte in zahlreichen französischen, italienischen und britischen Produktionen an der Seite von Stars wie Jean-Paul Belmondo ("Tendre voyou"/"Der Schlaufuchs", 1966) oder Jean Gabin ("Du Rififi à Paname"/"Rififi in Paris", 1966). 1960 wurde sie mit dem Bundesfilmpreis in Silber für Rolf Thieles "Labyrinth" ausgezeichnet.

In den Siebziger und Achtziger Jahren wandte sich Tiller dem Fernsehen und wieder vermehrt dem Theater zu und war auf den Bühnen Lübecks (1974 bis 1976), Berlins (1980 und 1984) und ihrer Heimatstadt Wien (1981) zu sehen. In Boulevardstücken spielte sie bis in die späten 1990er Jahre, 1997 übernahm sie an den Hamburger Kammerspielen die Rolle einer alternden Film-Diva in Cas Enklaars "Nächte mit Joan".

Auch musikalisch versuchte sich Nadja Tiller zusammen mit ihrem Mann Walter Giller 1979 mit dem Song "Wenn der Giller mit der Tiller". Nadja Tiller wurde im selben Jahr beim Deutschen Filmpreis mit dem Ehrenpreis für ihre Verdienste um den deutschen Film geehrt.

2005 kehrte Nadja Tiller mit ihrem Auftritt in Til Schweigers "Barfuss" auf die große Leinwand zurück und übernahm 2009 in Leander Haußmanns "Dinosaurier" zusammen mit ihrem Mann die Rollen zweier rüstiger Rentner.

Bereits seit 2008 bewohnte Nadja Tiller gemeinsam mit ihrem Mann ein Altenheim in Hamburg, zuvor hatten die beiden in der Schweiz gelebt. Das Ehepaar wurde 2006 mit dem "Bambi" für beider Lebenswerk ausgezeichnet. Walter Giller verstarb am 15. Dezember 2011. Tiller war noch gelegentlich auf der Theaterbühne zu sehen, z.B. als Mrs. Higgins in dem Musical "My Fair Lady" am Staatstheater Braunschweig in der Spielzeit 2015/16.

Nadja Tiller verstarb in der Nacht vom 20. auf den 21. Februar 2023, nur wenige Wochen vor ihrem 94. Geburtstag.