Lilian Helen Muriel Pape wurde am 19. Januar 1906 in London, England, als Tochter eines deutschen Vaters und einer englischen Mutter geboren. Da die Papes sich zu Beginn des Ersten Weltkriegs 1914 zu Besuch bei der Familie des Vaters in Magdeburg befanden, ließen die Eltern sich notgedrungen in Berlin nieder. Lilian lebte während des Krieges bei einer Tante in der Schweiz. Nach Kriegsende ging auch sie nach Berlin, wo sie das Gymnasium absolvierte und im Frühjahr 1923 Mary Zimmermanns Ballettschule an der Staatsoper Berlin beitrat. Schon Ende des selben Jahres ging sie mit der Truppe auf Tournee durch die Tschechoslowakei, Ungarn und Österreich.

Während des Gastspiels in Wien erhielt Lilian Harvey, wie sie sich nun nach dem Mädchennamen ihrer Großmutter nannte, ein Engagement am Ronacher Theater. Noch während der Proben für ihren ersten Auftritt in der Revue "Wien, gib" acht!" engagierte der Regisseur Robert Land sie für eine tragende Rolle in seinem Film "Der Fluch" (1924). Direkt im Anschluss wurde Harvey von dem Berliner Regisseur und Produzenten Richard Eichberg, der sie ebenfalls erstmals im Ronacher gesehen hatte, unter Vertrag genommen. Zunächst bestand ihre Aufgabe darin, Eichbergs Ehefrau Lee Parry in gefährlichen Bergszenen des Films "Die Motorbraut" (1924) zu doubeln. Im Jahr darauf bekam sie ihre erste Hauptrolle in Eichbergs Melodram "Leidenschaft". Ebenfalls 1925 gelang ihr mit der heiteren Romanze "Liebe und Trompetenblasen" ein erster großer Erfolg. 1926 besetzte Eichberg sie in "Die keusche Susanne" erstmals an der Seite von Willy Fritsch – mit dem sie später zum "Traumpaar des deutschen Films" avancierte und auch privat zeitweise liiert war.

Nach einem Gerichtsstreit konnte Harvey 1928 den für sie ungünstigen Vertrag mit Eichberg vorzeitig lösen. Mit einem neuen Drei-Jahres-Vertrag wechselte sie zur Universum-Film AG (Ufa), für die sie nach einem Zwischenspiel in Lupu Picks britischer Komödie "Eine Nacht in London" zunächst drei weitere Stummfilme drehte. In Wilhelm Thieles "Liebeswalzer", abermals mit Willy Fritsch als Partner, gab sie 1930 ihr Debüt in einem Tonfilm.

Bis 1933 landete Harvey eine ganze Reihe von Ufa-Kassenschlagern: die Curt Goetz-Adaption "Hokuspokus" (1930), "Die Drei von der Tankstelle" (1930), "Der Kongreß tanzt" (1931), "Zwei Herzen und ein Schlag" (1932), "Ein blonder Traum" (1932) sowie "Ich und die Kaiserin" (1933). Selbst Kritiker, die ihre Filme als trivial beurteilten, konnten ihre Ausstrahlung und ihre Leinwandpräsenz nicht leugnen. Auch privat fand Harvey während dieser Zeit ihr Glück: Der in Ungarn geborene Filmemacher Paul Martin, den sie bei den Dreharbeiten zu "Der Kongreß tanzt" kennen lernte, wurde in den folgenden Jahren nicht nur Lilian Harveys bevorzugter Regisseur, sondern auch ihr Lebensgefährte.

Im Januar 1933 reiste Harvey in die USA, nachdem sie im Jahr zuvor einen Vertrag mit der 20th Century Fox abgeschlossen hatte. Erfolglos versuchte sie, ihren Lebenspartner Martin auch in Hollywood als ihren Regisseur durchzusetzen. Keinem ihrer vier amerikanischen Filme - die märchenhafte Operette "My Lips Betray", die musikalische Komödie "My Weakness", der Revue-Film "I Am Suzanne" und die Upper Class-Romanze "Let's Live Tonight" - war großer Kassenerfolg beschieden. Als Konsequenz dieses mehr oder weniger gescheiterten Ausflugs nach Hollywood kehrte Harvey im Januar 1935 nach Europa zurück, wo sie in England "Invitation to the Waltz" drehte. Anschließend unterzeichnete sie einen neuen Vertrag mit der Ufa, unter der Bedingung, dass ihre Filme von Paul Martin inszeniert würden und sie ihre Gagen in Devisen ausgezahlt bekäme.

Sehr schnell gelang es ihr, gemeinsam mit ihrem Partner Willy Fritsch an ihre früheren Erfolge anzuknüpfen: Das politische Melodram "Schwarze Rosen" (1935) und vor allem die schwungvollen Komödien "Glückskinder" (1937) und "Sieben Ohrfeigen" (1937) wurden große Publikumshits. In den musikalischen Kostümfilmen "Fanny Elßler" (1937) und "Capriccio" (1938), spielte sie zudem mit Erfolg dramatischere Rollen.

Trotz ihres Erfolgs fiel es Harvey immer schwerer, unter dem Nazi-Regime zu arbeiten.1937 verhalf sie dem bedrohten jüdischen Choreografen Jens Keith zur Flucht in die Schweiz und wurde von der Gestapo vernommen. Ihre Filmkarriere in Deutschland war damit faktisch beendet. Von Paul Martin hatte sie sich zu diesem Zeitpunkt bereits getrennt und ihre Einkünfte in das Gut Tetétlen bei Debreczin in Ungarn investiert. Trotzdem kehrte sie noch einmal nach Deutschland zurück, um ihrer vertraglichen Pflicht nachzukommen und mit "Frau am Steuer" ihren letzten Ufa-Film zu drehen.

1939 emigrierte Lilian Harvey nach Frankreich. Den größten Teil ihres Vermögens musste sie zurücklassen. Jean Boyer engagierte sie für eine Nebenrolle in der Schubert-Biografie "Sérénade" (1940) und für die Titelrolle in "Miquette" (1940), der ihr letzter Kinofilm werden sollte. Keines der beiden Werke konnte an der Kinokasse reüssieren.

Sie ließ sich im südfranzösischen Juan-les-Pins nieder, wo sie seit 1931 eine Villa besaß. Zu Beginn des Zweiten Weltkriegs engagierte sie sich in Paris für die Truppenbetreuung, in Cap d'Antibes, nahe ihres Wohnorts, für internierte Ausländer. Im Frühjahr 1941 ging sie als Sängerin auf Tournee durch die Schweiz; im Juni des selben Jahres emigrierte sie angesichts der bevorstehenden Besetzung Südfrankreichs durch die Deutschen in die USA. In Los Angeles engagierte sie sich zwei Jahre lang als Schwesternhelferin für das Rote Kreuz. Zwar bekam sie hochkarätige Nebenrollen angeboten, so etwa in "Casablanca" (1942), lehnt diese jedoch alle ab.

Ende 1944 brachte sie noch einmal ihre Bühnenkarriere in Gang. Im Oktober des gleichen Jahres trat sie in New York in einer Musiksendung der CBS auf, im November in einem Programm des Kabaretts der exilierten Komiker. Mit der Noel-Coward-Komödie "Blithe Spirit" tourte sie durch fast alle amerikanischen Bundesstaaten. Außerdem stand sie am Cambridge Summer Theatre und in Toronto erneut am Kabarett der Komiker sowie an verschiedenen New Yorker Theatern auf der Bühne. Ende 1946 kehrte Lilian Harvey nach Paris zurück, wo sie im Jahr darauf in der Revue "Paris s'amuse" auftrat. In der Folgezeit gastierte sie in der französischen Provinz und in Belgien, unternahm Tourneen als Sängerin, die sie durch Skandinavien und nach Ägypten führten. 1949/50 trat sie im Rahmen einer Gastspielreise erstmals wieder in Deutschland auf.

1953 heiratete sie den dänischen Theateragenten Hartvig Valeur-Larsen; die Ehe hielt vier Jahre. Danach führte Harvey von 1957 bis 1961 ein zurückgezogenes Leben in Juan-les-Pins; sie eröffnete eine Boutique und ließ auf ihrem Grundstück Bungalows bauen, die sie an Feriengäste vermietete. Ihre ab 1961 unternommenen Comeback-Versuche als Theaterschauspielerin blieben ohne die erhoffte Resonanz. 1965 wurde ihr eine späte Ehre zuteil, als man sie mit dem Filmband in Gold für ihre Verdienste um den deutschen Film auszeichnete.

Am 27. Juli 1968 starb Lilian Harvey in Juan-les-Pins. Das Deutsche Filmmuseum Frankfurt erwarb ihren Nachlass und widmete ihr im Dezember 1985 eine Ausstellung und eine Retrospektive ihrer Filme.