Aufgewachsen in Berlin. Gymnasium, Mitwirkung in Laienspielen, Schauspielunterricht u.a. bei Lucie Höflich. Nach dem Abitur 1932 Bühnendebüt am Rose-Theater, danach am Landestheater Darmstadt in Komödien und als Soubrette in Operetten. 1933 zusammen mit ihrer älteren Schwester Irene Emigration nach Paris, Auftritte als Gesangs- und Tanz-Duo in Cabarets und Nachtclubs. 1934 nach England. Ein Jahr später Hauptdarstellerin in "Crime Unlimited" (Irving Asher). Dann zunächst Nebenrollen wie das Zimmermädchen in Alfred Hitchcocks Spionage-Komödie "The Secret Agent". Mit "The Great Barrier" (Milton Rosmer) Aufstieg zum britischen Star.

Ab 1936 Bühnenarbeit in Großbritannien. Seit 1943 verheiratet mit dem Schauspieler Rex Harrison, mit dem sie 1945 in die USA geht, ab 1949 an Broadway-Theatern. 1946 Erfolg als deutsche Widerstandskämpferin neben Gary Cooper in Fritz Langs Spionagethriller "Cloak and Dagger". Neben Harrison komödiantisch in "The Fourposter" (Irving Reis), 1953 in Venedig ausgezeichnet. Mit Harrison auch mehrere Fernsehspiele.

1954 erste deutsche Filmrolle als Zirkusdirektorin mit dem Lied "O mein Papa" in Kurt Hoffmanns "Feuerwerk". Star in "Problemfilmen". Bundesfilmpreise für die Rolle als Ehefrau von
Curd Jürgens in Rolf Hansens "Teufel in Seide" (1955) und die Titelrolle in Falk Harnacks "Anastasia, die letzte Zarentochter" (1956).

Aufstieg zum internationalen Star mit einem Spektrum von Koketterie über mädchenhaften Schalk bis zu damenhafter Grandezza. 1965 für "Operation Crossbow" (Michael Anderson) in San Sebastian ausgezeichnet. Ab Anfang der 70er Jahre wiederholt im BRD-Fernsehen. 1974 Titelrolle in Egon Günthers Thomas Mann-Adaption "Lotte in Weimar", ein Film, mit dem die DEFA vergeblich auf den internationalen Markt zielt.

1957 zweite Ehe mit dem argentinischen Schriftsteller und Schauspieler Carlos Thompson. Erfolg als Malerin. 1974 erscheint die Autobiografie "Dicke Lilli – gutes Kind", 1977 die Fortsetzung "Der rote Rabe", außerdem vier Romane. 1978 Filmband in Gold für langjähriges und hervorragendes Wirken im deutschen Film.

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