Adolf Wohlbrück wurde am 19. November 1896 in Wien als Sohn des Hamburger Zirkusclowns Adolf Ferdinand Wohlbrück und der Österreicherin Gisela Rosa Cohn geboren. Nach dem Besuch einer katholischen Klosterschule bei Wien und eines Gymnasiums in Berlin ging er nach dem Abitur an die Schauspielschule Max Reinhardts. Dieser engagierte ihn ans Deutsche Theater.

Nachdem Wohlbrück im Ersten Weltkrieg in französische Gefangenschaft geraten war, gründete er in der Stadt Auch in der Gascogne eine Theatergruppe, das Aucher Gefangenschaftstheater. Nach Kriegsende erhielt er eine Rolle in Dumas' "Kameliendame" am Münchner Schauspielhaus, gefolgt von Engagements an verschiedenen renommierten deutschen Bühnen in München, Dresden und Düsseldorf, ab 1930 in Berlin.

Auf seine erste Filmrolle in Richard Löwenbeins "Marionetten" (1915) folgten gelegentliche weitere Stummfilmrollen, darunter auch in Filmen der Stuart-Webbs-Detektivserie, doch erst mit den beginnenden 1930er Jahren war Wohlbrück häufig in Filmen zu sehen. Er spielte in E.A. Duponts "Salto Mortale" (1931), in Ludwig Bergers "Walzerkrieg" (1933) verkörperte er Johann Strauß den Älteren, in Reinhold Schünzels "Viktor und Viktoria" (1933), "Londons berühmtesten Frauenkenner" und "begehrtesten Junggesellen", und in "Die englische Heirat" (1934), ebenfalls von Schünzel, einen Angehörigen der britischen Upper Class. Sehr erfolgreich war er auch in Willy Forsts aufwändiger Sitten- und Liebesgeschichte "Maskerade" (1934). Seine ungewöhnlich elegante, weltmännisch-charmante Ausstrahlung und seine Rollen zwischen Gentleman und Filou, mal melancholisch, mal zynisch oder hinterlistig, brachten ihm eine große Fangemeinde ein – und einen gut dotierten Vertrag bei der Ufa. Weitere hochkarätige Hauptrollen folgten, darunter im Thriller "Ich war Jack Mortimer" (1935), dem Remake "Der Student von Prag" (1935) und der Jules-Verne-Adaption "Der Kurier des Zaren" (1936).

Adolf Wohlbrück, "Halbjude", homosexuell und erbitterter Gegner des Nazi-Regimes, verließ Deutschland 1936 während der Olympischen Sommerspiele in Berlin. Nach Zwischenstationen in Frankreich und Hollywood, wo er jeweils einen Film drehte, ließ er sich in England nieder.

Im Exil änderte er seinen Namen – "Adolf war nicht sehr populär, so hieß ich Anton Walbrook" – und unterstützte von London aus "nichtarische" Filmschaffende finanziell oder indem er ihnen bei der Flucht aus Deutschland half. Auch die britische Staatsbürgerschaft nahm er 1947 an.

An seine Filmerfolge konnte er in England problemlos anknüpfen: In Herbert Wilcox' "Victoria the Great" ("Königin Viktoria", 1937), fortgesetzt im Jahr darauf mit "Sixty Glorious Years" ("Sechzig glorreiche Jahre") spielte er an der Seite von Anna Neagle als Königin den Prinzen Albert, ihren Ehemann. Im Thriller "Gaslight" ("Gaslicht", 1940) von Thorold Dickinson verkörperte er den skrupellosen Ehemann, der seine Frau in den Wahnsinn treiben will. Außerdem war er in zwei der wichtigsten Produktionen von Michael Powell und Emeric Pressburger zu sehen: in "The Life and Death of Colonel Blimp" ("Leben und Sterben des Colonel Blimp", 1943) als – für diese Zeit höchst ungewöhnlich – sympathischer preußischer Offizier und im farbenprächtigen Tanzfilm "The Red Shoes" ("Die roten Schuhe", 1948) als gnadenloser Ballett-Impressario Lermontov. Zu "La Ronde" ("Der Reigen", 1950) von Max Ophüls trug er als Conférencier mit ironischen Kommentaren die Überleitungen zwischen den Episoden bei.

Wohlbrück, der in England auch auf der Bühne Erfolge gefeiert hatte, ging 1951 auf Bitten des mit ihm befreundeten Gustaf Gründgens zu einem Theatergastspiel in die Bundesrepublik ans Düsseldorfer Schauspielhaus und feierte Erfolge in Stücken von Curt Goetz ("Dr. med. Hiob Prätorius" und "Towarisch"), Ferenc Molnár ("Der Gardeoffizier") und Eugène Scribe ("Das Glas Wasser"). Danach stand er auch in Stuttgart und am Berliner Renaissance-Theater auf der Bühne.

In internationalen Filmproduktionen spielte Wohlbrück in den 1950er Jahren noch einige weitere prominente Rollen, etwa den Dr. Falke in Powells und Pressburgers "Fledermaus"-Adaption "Oh... Rosalinda!!" ("Die Fledermaus", 1955), den König Ludwig I. in Ophüls' "Lola Montez" (1955/1956), den Bischof von Beauvais in Otto Premingers Shaw-Adaption "Saint Joan" ("Die heilige Johanna", 1957) oder den Verräter Major Esterhazy in José Ferrers Historiendrama über die Dreyfus-Affäre "I Accuse" (1958). In deutschsprachigen Produktionen jener Zeit allerdings schienen seine Wiener Eleganz und die weltmännisch-genießerische Ausstrahlung kaum gefragt. Er spielte noch einmal den Vater Johann Strauß in "Wien tanzt" (1951) unter der Regie von Emil Edwin Reinert und war dann nur noch in wenigen Fernsehfilmen zu sehen, beispielsweise als lustiger Witwer in Peter Beauvais' Komödie "Venus im Licht" (1960) oder als Kolumnist Waldo Lydecker in Franz Josef Wilds Krimi "Laura" (1962).

1967 wurde Adolf Wohlbrück beim Deutschen Filmpreis mit dem Filmband in Gold für langjähriges und hervorragendes Wirken im deutschen Film geehrt. Im März desselben Jahres brach er bei einer Vorstellung von Noel Cowards "Duett im Zwielicht" in der Kleinen Komödie in München wegen Herzproblemen zusammen. Er starb am 9. August 1967 in Garatshausen am Starnberger See an den Folgen eines Herzinfarkts. Seine Urne wurde gemäß seiner testamentarischen Verfügung auf dem Londoner Friedhof St. John's Church beigesetzt.