Ulrich Thein wurde am 7. April 1930 in Braunschweig geboren. Sein Vater, ein Theater-Kapellmeister, starb, als Thein vier Jahre alt war, was die Lebenssituation der alleinerziehenden Mutter und ihrer drei Söhne erheblich belastete. Nach dem Abitur begann Ulrich Thein ein Musikstudium, bei dem er sechs Semester lang das Klavier- und Harfenspiel erlernte. Daneben nahm er Schauspielunterricht bei Kurt Wetzel, arbeitete als Tanzmusiker und war als Boxer beim Club Rot-Weiß Braunschweig aktiv.  

Nach seinem ersten Engagement am Staatstheater Braunschweig zog Thein 1951 nach Ost-Berlin, wo er von Wolfgang Langhoff als jüngstes Ensemblemitglied ans Deutsche Theater geholt wurde, dem er bis 1963 angehörte. Zunächst vor allem als jugendlicher Liebhaber besetzt, entwickelte Thein sich im Lauf der Zeit zum Charakterdarsteller. Er gab (als Doppelbesetzung mit Horst Drinda) den Ferdinand in "Egmont", den Fridolin in "Shakespeare dringend gesucht" (1953) und den Nickel in "Der Müller von Sanssouci" (1958), um nur wenige Beispiele zu nennen. Daneben stand Thein als Gast am Berliner Theater der Freundschaft (heute: Theater an der Parkaue) und wirkte vereinzelt als Regisseur am Theater der Bergarbeiter in Senftenberg und am Theater des Friedens in Halle.

Sein Filmdebüt gab Ulrich Thein 1952 in Martin Hellbergs DEFA-Produktion "Geheimakten Solvay", in der er den Sohn der Hauptfigur, eines idealistischen Arbeiters, verkörperte. In den folgenden Jahren wirkte er neben der Theaterarbeit in zahlreichen Kinofilmen mit. Hauptrollen hatte er zum Beispiel als arbeitsloser Westberliner in Gerhard Kleins zeitgenössischer Liebeskomödie "Eine Berliner Romanze" (DDR 1956), als Maschinist in Kurt Maetzigs und Günter Reischs Klassenkampf-Drama "Das Lied der Matrosen" (DDR 1958), als Kleinbürger in Maetzigs Beziehungsgeschichte "Septemberliebe" (DDR 1961) und als ambivalent gestalteter SA-Mann in Frank Beyers antifaschistischem Drama "Königskinder" (DDR 1962).  

Trotz solch starker Rollen war Thein mit dem reinen Schauspieler-Dasein unzufrieden. Auf Anregung des damaligen Vorsitzenden des DDR-Fernsehens, Heinz Adameck, schrieb er den TV-Zweiteiler "Der andere neben dir" (1963), bei dem er in enger Zusammenarbeit mit dem Kameramann Hartwig Strobel auch selbst Regie führte. Der Film erhielt sehr positive Resonanz, sodass Thein zahlreiche weitere Fernsehproduktionen realisierte, teils nach eigenen Stoffen, teils nach Vorlagen anderer Autor*innen, meist mit Strobel als Kameramann. Zu dieser Zeit verließ er auch das Ensemble des Deutschen Theaters.

Mit Vorliebe beleuchtete Thein in seinen Regiearbeiten unterschiedliche Aspekte der Geschichte und Gegenwart der DDR. Sei es der episch angelegte Mehrteiler "Broddi" (DDR 1975), über einen Außenseiter, der seinen Platz in der Gesellschaft findet, der komödiantisch angelegte Versuch eines Rentners, seine Kaffeemühle reparieren zu lassen ("Ein altes Modell", DDR 1976), oder die Liebesgeschichte zwischen einem adeligen Fräulein und einem Hirtenjungen kurz nach Kriegsende, in "Romanze mit Amelie" (DDR 1982): wie seine erklärten Vorbilder Horváth, Fallada und Šukšin bemühte Thein sich bei seinen Stoffen und der Dramaturgie um Volkstümlichkeit. Bald avancierte er zu einem der erfolgreichsten Regisseure des DDR-Fernsehens.

Als Schauspieler hingegen trat Thein von Mitte der 1960er bis Mitte der 1970er Jahre nur vereinzelt in Erscheinung. Ein großer Erfolg war 1977 die Titelrolle in Günter Reischs Kinokomödie "Anton der Zauberer", über einen Mann, der sich mit Witz und List durch den real existierenden Sozialismus gaunert. Für diese Darstellung erhielt er den Schauspielerpreis beim Internationalen Filmfestival Moskau, den Heinrich-Greif-Preis I. Klasse im Kollektiv und den Darstellerpreis des Nationalen Spielfilmfestivals der DDR. Fortan stand Thein wieder häufiger vor der Kamera.

Auch die Titelroller eines Schuldirektors in "Der Direktor" (DDR 1980, TV) erfreute sich großer Beliebtheit. Zum Luther-Jahr 1983 verkörperte er den Reformator in dem aufwändig gestalteten Fünfteiler "Martin Luther", im Jahr darauf gab er den Komponisten Johann Sebastian Bach in einer gleichnamigen, vierteiligen Filmbiografie. Auch diese Rolle brachte ihm mehrere Auszeichnungen ein. Eine seiner letzten Hauptrollen hatte Thein in dem Fernsehspiel "Mit Leib und Seele" (DDR 1988), als herzkranker Vater der jugendlichen Hauptfigur.

1986 wurde Ulrich Thein Mitglied der Akademie der Künste der DDR, aus der er jedoch 1991 wieder austrat – aus Protest gegen die Modalitäten der Vereinigung der Ost- und West-Akademien. Er blieb auch künftig streitbar. Nach der Auflösung des Deutschen Fernsehfunks (DFF) lehnte er zahlreiche Angebote ab, da sie ihm trivial erschienen. Zu seinen wenigen Regiearbeiten dieser Zeit gehören elf Folgen der TV-Serie "Agentur Herz", in der es um die Träume und Nöte arbeitsloser Schauspieler ging. Ab 1992 war Thein als Dozent an der Schauspielschule 'Ernst Busch' in Berlin tätig.  

Ulrich Thein, der mit den Schauspielerinnen Annekathrin Bürger und Renate Geißler verheiratet war, starb am 21. Juni 1995 in Berlin.