Gabriel Barylli wurde am 31. Mai 1957 in Wien geboren. Sein Vater war Ensemblemitglied der Wiener Philharmoniker, seine Mutter Opernsängerin. Barylli absolvierte eine Schauspiel- und Regieausbildung am Max-Reinhardt-Seminar, danach folgten Engagements am Wiener Burgtheater, am Schillertheater in Berlin, wo er erstmals auch Regie führte, und bei den Salzburger Festspielen. In der erfolgreichen Fernsehproduktion "Der Schüler Gerber" von Wolfgang Glück spielte er 1981 seine erste Filmhauptrolle. Danach spielte er in zahlreichen weiteren Fernseh- und Kinoproduktionen, beispielsweise in Niklaus Schillings "Die Frau ohne Körper und der Projektionist" (1984), in "Eine blassblaue Frauenschrift" (1984) und dem vielfach ausgezeichneten "Welcome in Vienna" (1985), beide von Axel Corti. An der Seite von Michel Piccoli war er in Luc Bondys "Das weite Land" (1986) zu sehen.

1988 veröffentlichte Gabriel Barylli seinen ersten Roman "Butterbrot", von dem im Lauf der Zeit über 200.000 Exemplare verkauft wurden und der als Theaterstück seit der Uraufführung an 120 Bühnen gespielt wurde, darunter in New York und Rom. Zahlreiche weitere Romane folgten. Für seine eigene Filmadaption von "Butterbrot" mit Heinz Hoenig und Uwe Ochsenknecht als Schauspielpartnern wurde er 1991 mit dem Bayerischen Filmpreis für das beste Drehbuch/die besten Dialoge ausgezeichnet. Es folgten weitere Auszeichnungen: für seine Rolle als Darsteller in Régis Warniers "Eine französische Frau" erhielt er 1995 den Silbernen St. Georg beim Filmfestival Moskau, 1998 bekam er für Xaver Schwarzenbergers "Krambambuli" einen Adolf Grimme Preis.

Als Schauspieler war Gabriel Barylli seit Ende der 1990er Jahre fast ausschließlich im Fernsehen zu sehen. Eine Ausnahme war 2007 Christian Froschs Kinofilm "Weiße Lilien". Als Regisseur inszenierte Barylli neben seiner Theaterarbeit zahlreiche Fernsehfilme wie ""Preis der Unschuld" (1999) und ""Das Licht von Afrika" (2003) sowie die Kinofilme "Honigmond" (1996) und "Baked Beans" (2011).

2006 begann Barylli eine intensive Zusammenarbeit mit dem Theater in der Josefstadt in Wien. Er inszenierte dort seine Stücke "Honigmond", "Amarone", "Butterbrot" und "Ohio?Wieso?" und spielte mit großem Erfolg in John von Düffels" "Buddenbrooks" nach Thomas Mann die Rolle des Thomas Buddenbrook.